近日, 我室 王绪绪教授课题组与美国德克萨斯大学奥斯汀分校 、 台湾大学 、阿卜杜拉国王科技大学等大学学者的 合作研究论文 “Defect engineering of metal–oxide interface for proximity of photooxidation and photoreduction” 在国际顶级刊物 《 PNAS 》 在线发表。该论文福州大学为第一完成单位, 前两位作者 我校博士生周言根和副教授张子重,通讯作者为王绪绪(福州大学)和 Guihua Yu( 德克萨斯大学奥斯汀分校 ) 。据了解,这是我校第一次以第一作者单位在《 PNAS 》发表学术论文。
太阳能光催化分解水制氢是能源和环境科学研究前沿领域,低光量子效率是困扰制约 该 技术实际应用的最大瓶颈,发展新型结构光催化剂是研究的焦点。该论文报道,通过简单的光沉积法可得到 Pt 颗粒尺寸在 2.2-2.7 nm 的 Pt//TiO 2 光催化剂, 发现 其对甲醇光催化重整产氢 有高达 1.97 mol·g −1 ·h −1 的稳定产氢速率。相比于常规 Pt/TiO 2 ,该新型光催化剂的单光子氢气收率从 0.041 提高到 1.28 ,光量子效率从 4.1% 提高到 89.2% 。 Pt//TiO 2 的高活性归因于金属 Pt 与半导体 TiO 2 界面稳定束缚着高浓度的氧空位 , 光激发时,光生电子和空穴分别聚集在 Pt 颗粒及其与 TiO 2 的接界处。这导致光催化甲醇机理发生改变,即光还原反应和氧化反应被限域在彼此互相靠近的 Pt 颗粒及其周边,而非分别发生在 Pt 和 TiO 2 表面。反应从原来光生空穴在 TiO 2 表面氧化醇分子和光生电子在 Pt 上还原 H + 到 H 2 ,变成在金属 Pt 上醇解离吸附释放 H 2 和形成化 CO ,吸附的 CO 与 H 2 O 及光生空穴反应释放出 CO 2 和 H + , H + 则被光生电子还原的 H 2 。这种光和热催化协同达到一个光子产生 1.28 个氢分子的超高氢释放效率。这个工作不仅为开发高效光催化剂提供新思路,也为光催化反应与热催化反应协同作用提供了一种极具潜力的策略。此外,氧化还原多相催化反应往往也涉及到电子空穴,这个工作也为多相催化剂的界面活性位设计提供新的思路。
PNAS 是 Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 的 缩写 ,中文名为 《美国科学院院报》 , 是公认的世界四大名刊( Cell , Nature , Science , PNAS )之一,百年经典期刊 , PNAS 发表论文 涵盖医学、化学、生物、物理、大气科学、生态学和社会科学 等 。
论文网址链接: https://www.pnas.org/content/early/2019/05/06/1901631116
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